2000年主演电视剧《准时出击》，饰演电视台新闻部采访人员黄丽 。2001年，高圆圆出演了青春片《十七岁的自行车》，在片中她扮演了一位富家子弟的漂亮高中女生肖 。2002年5月，她参演了都市爱情片《地铁到春天》 。2003年主演金庸同名小说改编的武侠爱情剧《倚天屠龙记》 。这是高圆圆第一次挑战古装武侠剧 。在剧中，他颠覆了之前的形象，扮演了反派角色 。峨眉派第四代掌门周芷若，美丽如兰芝，狠毒如蛇，受到广泛关注 。该剧在台湾省华视首播，收视率一直保持在AC- Nielsen指数6以上，最高值接近7 。然后在内地播出后最高 。10月，她出演了推理剧《狄徐人杰，报国好情人》，饰演武功高强、性格直爽的姑娘潘宇 。
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